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Ultrasonic desorption of mercury from contaminated sediments: influence of the chelating agent DMPS

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9   Introduction .......................................................................................................................... 13 1. Mercury and its environmental impact ........................................................................ 15 1.1 Introduction: heavy metals and the environment .................................................. 15 1.2 Mercury as a chemical element ............................................................................. 15 1.2.1 Mercury physical-chemical properties ......................................................... 15 1.2.2 Speciation ..................................................................................................... 16 1.2.3 Methyl-mercury formation .......................................................................... 16 1.3 Uses of mercury .................................................................................................... 16 1.3.1 Metallic mercury .......................................................................................... 17 1.3.2 Mercury oxide and salts ............................................................................... 17 1.4 Mercury toxicity .................................................................................................... 17 1.4.1 Bioavailability .............................................................................................. 18 1.4.2 Bioaccumulation and biomagnification ....................................................... 19 1.4.3 Human Toxicity ........................................................................................... 20 1.5 Mercury emissions and transport mechanisms among environmental compartments ................................................................................................................... 21 1.5.1 Sources ......................................................................................................... 21 1.5.2 Atmospheric emissions ................................................................................ 22 1.5.3 Atmospheric deposition ............................................................................... 23 1.5.4 Other direct emissions in water ................................................................... 25 1.5.5 The behaviour of mercury in surface water ................................................. 26 1.5.6 Passage from water to sediment ................................................................... 27 1.6 Mercury related disasters ...................................................................................... 28 1.6.1 Minamata ..................................................................................................... 28 1.6.2 Madeira River Basin, Brazil ........................................................................ 29 1.6.3 Onondaga Lake, Syracuse, NY .................................................................... 32 1.6.4 Grado and Marano Lagoon, Italy ................................................................. 33 2. Sediment pollution ....................................................................................................... 37 2.1 Sediments as an environmental compartment ....................................................... 37 2.1.1 Definition of sediment ................................................................................. 37 2.1.2 Classification of sediments .......................................................................... 38 2.2 Theoretical background ......................................................................................... 42 2.2.1 Diffusion ...................................................................................................... 42 2.2.2 Adsorption ................................................................................................... 44 2.2.2.1 Sorption isotherms .................................................................................. 44 2.2.2.2 Quantitative characterization of adsorption isotherms ........................... 46 2.2.2.3 The solid water distribution coefficient K id ............................................ 47 2.2.2.4 Adsorption isotherms of mercury ........................................................... 47 2.2.2.5 Sediment-water partitioning of inorganic mercury ................................ 50 2.3 Transfer mechanism of heavy metals from water to sediments ............................ 52 2.3.1 Heavy metal precipitation ............................................................................ 53 2.3.2 Cation exchange and adsorption .................................................................. 54 2.3.3 Sorption onto clay minerals and hydrous Fe/Mn oxides ............................. 55 2.4 Interaction between mercury species and organic matter ..................................... 56 2.4.1 Nature of dissolved organic matter .............................................................. 57 2.4.2 Field relationship between mercury and DOM ............................................ 57 10 2.4.3 Mercury binding with DOM conditional stability constants ..................................... 58 2.4.4 Reaction sites in DOM ............................................................................................... 60 2.4.5 Mercury binding with organic sulfur ......................................................................... 60 2.4.6 Other effects of DOM ................................................................................................ 61 2.5 Interaction between mercury and the inorganic fraction of sediments ............................... 62 2.5.1 Adsorption and desorption of mercury on solids ....................................................... 62 2.5.2 Role of colloids in mercury adsorption ...................................................................... 63 2.6 Effects of selected abiotic parameters on adsorption of mercury species on sediments ........................................................................................................................................ 64 2.6.1 Effect of mixing on sediment/water mixture and sediment/solution ratio ................. 64 2.6.2 Effect of temperature and mercury species concentration ......................................... 65 2.6.3 Effect of pH ................................................................................................................ 66 2.6.4 Effect of the presence and the concentration of anions ............................................. 66 2.6.5 Effect of the presence and the concentration of cations ............................................. 67 2.7 Sediment evolution and remobilization ............................................................................... 68 2.8 Treatment technologies ....................................................................................................... 68 2.8.1 Extraction technologies .............................................................................................. 69 2.8.2 Destruction and conversion ........................................................................................ 69 2.8.3 Containment and immobilization ............................................................................... 70 2.8.4 Phytoremediation ....................................................................................................... 70 2.8.5 Capping ...................................................................................................................... 71 3. Ultrasound as an environmental remediation technology .......................................................... 73 3.1 Introduction ......................................................................................................................... 73 3.2 Cavitation ............................................................................................................................ 74 3.2.1 Cavity formation ........................................................................................................ 74 3.2.2 Implosion of cavitation bubbles ................................................................................. 76 3.2.3 Three regions and model ............................................................................................ 76 3.2.4 Cavitation chemical effects ........................................................................................ 78 3.2.5 Cavitation physical effects ......................................................................................... 79 3.3 Environmental engineering applications of ultrasound ....................................................... 81 3.3.1 Water treatment .......................................................................................................... 82 3.3.2 Improved disinfection ................................................................................................ 83 3.3.3 Enhancing membrane filtration and helping membrane defouling ............................ 84 3.3.3.1 Sediment and soil remediation .............................................................................. 84 3.3.3.2 Organic decontamination ...................................................................................... 84 3.3.3.3 Desorption of organic contaminants ..................................................................... 85 3.3.3.4 Heavy metal removal ............................................................................................ 85 3.4 Hybrid applications and not environmental applications .................................................... 86 3.4.1 Biological degradation coupled with ultrasound ....................................................... 86 3.4.2 Ultrasound-Fenton process ........................................................................................ 87 3.4.3 Ultrasound combined with semiconductor photocatalysis......................................... 87 3.4.4 Sonolytic ozonation.................................................................................................... 87 3.4.5 Other applications ...................................................................................................... 88 3.4.5.1 Medicinal uses ...................................................................................................... 88 3.4.5.2 Miscellaneous ....................................................................................................... 88 4. Ultrasonic desorption of mercury from contaminated sediments: influence of the chelating agent DMPS ............................................................................................................. 89 4.1 Chelation and DMPS ........................................................................................................... 89 4.1.1 Terminology and theoretical background .................................................................. 90 4.1.2 Thermodynamic stability ........................................................................................... 91 11 4.1.3 Environmental application ........................................................................... 92 4.1.4 Other applications of coordination chemistry .............................................. 93 4.1.5 Chelation for soil sediment treatment/soil washing ..................................... 93 4.1.6 Soil washing for mercury removal from soils or sediments: state of the art 94 4.1.7 Choice of the chelating agent in our study: DMPS ..................................... 95 4.1.7.1 DMPS stability ....................................................................................... 97 4.1.7.2 DMPS binding with mercury .................................................................. 97 4.2 Ultrasonic apparatus .............................................................................................. 99 4.2.1 Probe systems .............................................................................................. 99 4.2.2 Components ............................................................................................... 100 4.2.3 Temperature control ................................................................................... 101 4.2.4 Shape and material of the reactor .............................................................. 102 4.2.5 Our system [123] ....................................................................................... 102 4.3 Materials and methods ........................................................................................ 103 4.3.1 Reagents ..................................................................................................... 103 4.3.2 Ultrasonic System ...................................................................................... 103 4.3.3 Analytical methods .................................................................................... 103 4.3.3.1 Cold vapor atomic adsorption spectrometry ......................................... 103 4.3.3.2 Calibration Standard. ............................................................................ 104 4.3.3.3 Digestion procedure .............................................................................. 104 4.3.4 Sample characterization and preparation ................................................... 105 4.3.5 Experimental procedure ............................................................................. 107 4.4 Results ................................................................................................................. 108 4.4.1 Comparison between the two sediments .................................................... 111 4.5 Discussion and future work ................................................................................. 112 5. Prove di desorbimento termico a bassa temperatura coadiuvata da scambio ionico ................................................................................................................................. 113 5.1 Theoretical background ....................................................................................... 113 5.1.1 Chemical extraction ................................................................................... 113 5.1.1.1 Applicability and limitations of chemical extraction ........................... 113 5.1.2 Soil washing ............................................................................................... 114 5.1.2.1 Salt solutions and high-concentration chloride solutions ..................... 115 5.1.3 Desorbimento termico ................................................................................ 115 5.2 Descrizione geografica della zona di campionamento dei sedimenti ................. 117 5.2.1 La Laguna di Marano Lagunare e Grado ................................................... 117 5.2.2 La contaminazione da mercurio delle aree lagunari .................................. 117 5.2.2.1 Qualità dei sedimenti e del biota dei canali Banduzzi e Banduzzi Nord 118 5.2.3 Presenza di mercurio nella zona di augusta Priolo .................................... 119 5.3 Stato dell’arte ...................................................................................................... 120 5.3.1 Remediation of a soil polluted by mercury with acidic potassium iodide [143] 120 5.3.2 Removal of mercury from solids using the potassium iodide/iodine leaching process [144] .............................................................................................................. 120 5.4 Trattamento di sedimenti contaminati da mercurio con tecniche di desorbimento a bassa temperatura: materiali e metodi ........................................................................... 122 5.4.1 Misura del mercurio ................................................................................... 122 5.5 Esperimenti preliminari ....................................................................................... 123 5.6 Valutazione della bontà di diversi sali ................................................................ 124 5.6.1 Distillazione con acqua deionizzata ........................................................... 125 12 5.6.2 Distillazione con Cloruro di calcio CaCl 2 ................................................................ 125 5.6.3 Distillazione con tetrabutilammonio cloruro (C 4 H 9 ) 4 NCl ....................................... 126 5.6.4 Distillazione con un nuovo sale ............................................................................... 127 5.6.5 Distillazione con Tetrabutilammonio ioduro (C 4 H 9 ) 4 NI .......................................... 130 5.2 Ricerca delle migliori condizioni operative per il nuovo sale ........................................... 130 5.6.6 Trattamento unico per 48 ore ................................................................................... 130 5.6.7 Trattamento ciclico .................................................................................................. 131 5.6.8 Trattamento ciclico con recupero della soluzione salina ......................................... 132 5.7 Discussione e conclusioni ................................................................................................. 133 Conclusions ...................................................................................................................................... 137 Acnowledgements ............................................................................................................................ 139 Bibliography..................................................................................................................................... 141
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Ultrasonic desorption of mercury from contaminated sediments: influence of the chelating agent DMPS

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Informazioni tesi

  Autore: Paola Bottega
  Tipo: Laurea liv.II (specialistica)
  Anno: 2011-12
  Università: Università degli Studi di Udine
  Facoltà: Ingegneria
  Corso: Ingegneria per l'ambiente e il territorio
  Relatore: Daniele Goi
  Lingua: Inglese
  Num. pagine: 144

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Parole chiave

soil washing
ultrasound
mercury
site remediation
sediment pollution
bonifica
mercurio
siti contaminati

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