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Studio teorico del meccanismo di reazione in fase gas dello ione Sililio SiH3+ con NF3

Informazioni tesi

  Autore: Cristina Zanzottera
  Tipo: Laurea liv.II (specialistica)
  Anno: 2006-07
  Università: Università degli Studi di Torino
  Facoltà: Scienze Matematiche, Fisiche e Naturali
  Corso: Scienze e tecnologie della chimica industriale
  Relatore: Paola Antoniotti
  Lingua: Italiano
  Num. pagine: 96

E’ stato condotto lo studio teorico della reazione tra NF3 e lo ione sililio SiH3+ con calcoli ab initio. L’analisi sperimentale mediante spettrometria di massa ad intrappolamento ionico rivela la formazione di cinque prodotti ionici: NF2+, SiFH2+, SiF2H+, SiF+ e NFH+. Tutti i meccanismi di reazione si sviluppano a partire dall'addotto F-coordinato tra i reagenti. Il prodotto ionico più abbondante, NF2+, si ottiene per estrazione diretta di uno ione fluoruro da NF3 con formazione di SiH3F. Il prodotto SiFH2+ si raggiunge dopo un'iniziale inserzione del gruppo NF2 nel legame Si-H dell'addotto F-coordinato, una successiva perdita di una molecola di fluoruro di idrogeno e l'ulteriore frammentazione in NF. I prodotti SiF2H+ e SiF+ si ottengono da un intermedio che ha perso, attraverso dei riarrangiamenti, una molecola di floruro di idrogeno. In particolare, SiF2H+ dopo un'ulteriore isomerizzazione e perdita di NH, mentre lo ione SiF+ per perdita di NFH2. Infine, il prodotto NFH+ si ottiene dopo un'iniziale inserzione del gruppo NF2 nel legame Si-H dell'addotto F-coordinato e successivo scambio tra un atomo di idrogeno e uno di fluoro, fino alla formazione di SiF2H2.

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- 1 - Capitolo 1 INTRODUZIONE L’interesse per la chimica degli elementi del XIV gruppo della tavola periodica, in particolare per quella del silicio e del germanio, è notevolmente cresciuto negli anni per le loro possibili applicazioni nell’industria dei semiconduttori. [1] Nel 1973 venne pubblicato per la prima volta un articolo in cui si riportarono i risultati sperimentali delle reazioni ione-molecola tra il gas germano GeH 4 e i cationi GeH n + (n = 0–3). [2] A quello studio ne sono successi tanti altri anche da parte di alcuni ricercatori del dipartimento di chimica generale e chimica organica dell’università di Torino che negli anni si sono occupati sia dello studio teorico e sperimentale della reattività di diverse miscele gassose (tra le quali, ad esempio, germano e/o silano SiH 4 con idrocarburi [3] e con NH 3 /PH 3 [4]), sia della sintesi di semiconduttori amorfi per irraggiamento delle miscele stesse con raggi X con la tecnica della Chemical Vapour Deposition (CVD). [5,6,7] L’aggiunta rispettivamente a germano e/o silano di molecole gassose che contengono elementi del XV gruppo permette, in particolare, di ottenere specie ioniche miste in cui sono presenti anche elementi droganti che potenzialmente consentono di migliorare le proprietà semiconduttive del solido finale. [8] L’idea fondamentale che sta alla base di queste ricerche è quindi quella di sintetizzare semiconduttori drogati in un unico stadio di preparazione. Lo studio sia a livello teorico che sperimentale dei processi ionici coinvolti nei primi stadi della polimerizzazione è utile perché le specie che si formano sono a tutti gli effetti dei precursori del solido finale. Sapere esattamente quali ioni si formano fornisce quindi degli spunti interessanti per ottimizzare le condizioni di lavoro in vista della depositazione di un solido dalle proprietà semiconduttive desiderate. Una miscela gassosa interessante da questo punto di vista è quella costituita da silano e trifluoruro di azoto, NF 3 . Per ionizzazione ad impatto elettronico di SiH 4 si ottengono le specie ioniche SiH n + (n = 0– 3), ognuna delle quali ha una propria reattività nei confronti di NF 3 . In questa tesi verrà proposto lo studio teorico della reazione tra NF 3 e lo ione sililio, SiH 3 + , che ha permesso di caratterizzare i punti critici di interesse dell’ipersuperficie di energia potenziale (Si,H 3 ,N,F 3 ) + .

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Parole chiave

calcoli ab initio
ioni del silicio
semiconduttori

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