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Impatto dei parametri strutturali e chimici sulle proprietà capacitive di nanotubi di carbonio

Estratto della Tesi di Giovanni Zuccari

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adatomi. Mentre le coppie eptagono-pentagono preservano la connettività del reticolo grafenico sp 2 , ciò non accade per gli interstiziali e per le vacanze. Lo studio dei difetti nei CNT nei prossimi anni attrarrà sempre più attenzione nel campo dei supercapacitori elettrochimici in quanto essi de- vono giocare un ruolo nel determinare la quantum capacitance nei materiali in C graphene-like [24] e soltanto recentemente l’effetto della quantum capacitance sulle performance di supercapacitori elettrochimici ha incominciato ad attrarre sempre più interesse [52, 53, 54] in virtù delle migliorate tecniche di sintesi dei CNT, del grafene ecc. che consentono di superare le tradizionali limitazioni morfologiche [55, 56, 57, 58], da calcoli DFT (Density Functional Theory) ad esempio difetti di Stone-Wales sembrano accrescere la quantum capacitance soprattutto ad elevate tensioni [24]; è chiaro che nuove strategie di miglioramento delle performance dei supercapacitori elettrochimici dovranno tener conto della struttura elettronica intrinseca dei CNT [24]; una bassa densità degli stati al livello di Fermi e quindi una bassa quantum capacitance che va a limitare la capacità totale può essere aumentata attraverso (a) un “tuning” della struttura difettiva locale [24] e (b) un “tu- ning” della morfologia [24], questi due ultimi parametri vanno ad aggiungersi all’area superficiale totale e alla geometria porosa nel controllo della capacità totale [24]. La presenza di difetti topo- logici come difetti di Stone-Wales (SW), di-vacanze (DV, V 2 ) e di-interstiziali (DI, I 2 ) su sheets grafenici, come risulta da calcoli DFT, origina stati quasi-localizzati vicino al livello di Fermi che tendono ad aumentare la quantum capacitance [23], mentre la capacità di doppio strato sembra rimanere non influenzata dalla presenza dei difetti SW, V 2 e I 2 [23], quindi i difetti topologici sembrano aumentare la capacità complessiva dei supercapacitori in virtù dell’incremento che essi producono sulla quantum capacitance [23]. E’ da sottolineare che difetti su CNT possono essere introdotti (a) durante la loro sintesi, e l’ammontare e il tipo di difetti dipendono dal metodo di sintesi e in particolare dalla temperatura di sintesi [59], per esempio i metodi a scarica ad arco e laser ablazione coinvolgono temperature estremamente elevate, 2500-3500°C e tali metodi di sinte- si comportano l’ottenimento di nanotubi altamente cristallini [59], d’altro canto la chemical vapor deposition solitamente coinvolge temperature più basse, 650-1200 °C, e i nanotubi ottenuti conten- gono un più grande ammontare di difetti [59], James M. Tour [60] a conferma di ciò ha osservato che MWCNT ottenuti per scarica ad arco sono soggetti ad unzipping meno spesso di quanto lo siano gli MWCNT ottenuti per CVD [60], (b) durante i trattamenti di purificazione e separazione, (c) durante i processi di dispersione che in genere prevedono che energia debba essere impartita al sistema disperdente onde assicurare il de-bundling dei CNT in singoli CNT ed è ovvio che l’am- montare dei difetti sui CNT dipenderà dagli effetti cumulativi dei metodi di sintesi/trattamenti di purificazione e separazione/processi di dispersione; nei CNT possono essere considerati quattro categorie di difetti [61, 62, 63]: (1) difetti strutturali, relazionati ad imperfezioni che distorcono significativamente la curvatura dei CNT, essi sono causati dalla presenza di pentagoni, eptagoni, oppure ottagoni, ovvero di anelli non esagonali, (2) difetti topologici, che si verificano sulla su- perficie dei nanotubi ma non comportano grandi distorsioni della curvatura, possono ad esempio risultare dalla rotazione di legami CC, se dentro quattro esagoni immediati vicini del reticolo esagonale sp 2 ruotiamo un legame CC di 90° otteniamo due eptagoni e due pentagoni ovvero coppie 5-7-7-5 nel network esagonale sp 2 note come difetti di Thrower-Stone-Wales (TSW), (3) difetti indotti da doping, essi si originano da atomi sostituzionali (N, B, P, S) del C nel reticolo esagonale sp 2 tubolare dei CNT, (4) difetti di carbonio non sp 2 , essi sono causati dalla presenza di atomi di carbonio altamente reattivi come dangling bonds, catene carboniose, interstiziali (atomi di carbonio liberi intrappolati tra sheets grafenici o tra CNT), siti edges (nanotubi aperti), adatomi e vacanze. Tra tutti gli allotropi del carbonio sp 2 come (a) fullereni, zero dimensionali (0-D), (b) onioni (CNOs, carbon nano-onion, o OLC, onion-like carbon OLC), zero dimensionali, (c) nanotu- bi di carbonio (CNT), unidimensionali (1-D), (d) grafene (GN), bidimensionale (2-D) i CNT sono quelli più “autosufficienti” per l’assemblamento di strutture “self-standing”, “binder-free”, bifunzio- nali (cioè con la duplice funzione di materiali elettrodici e collettori di corrente) da utilizzare in 14
Estratto dalla tesi: Impatto dei parametri strutturali e chimici sulle proprietà capacitive di nanotubi di carbonio

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Impatto dei parametri strutturali e chimici sulle proprietà capacitive di nanotubi di carbonio

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Informazioni tesi

  Autore: Giovanni Zuccari
  Tipo: Tesi di Laurea
  Anno: 2013-14
  Università: Università degli Studi di Roma La Sapienza
  Facoltà: Scienze Matematiche, Fisiche e Naturali
  Corso: Chimica
  Relatore: Maria Letizia Terranova
  Lingua: Italiano
  Num. pagine: 532

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nanotubi di carbonio
supercapacitori

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