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Diffusione anelastica di neutroni da sistemi disordinati: vetri e xerogels di silice

Le ricerche svolte sulle proprietà dei sistemi disordinati hanno stabilito numerose differenze rispetto ai corrispettivi cristallini.
Alcune di queste proprietà riguardano la dinamica vibrazionale a bassa energia e si manifestano nel calore specifico a bassa temperatura e nella conducibilità termica. Infatti per temperature 2K< T< 40K è presente un ''bump'' nel calore specifico, se riportato come Cp/T3 ( ).
Questo ''bump'' è attribuito ad un eccesso di stati a 2 meV - 10 meV , chiamato Boson Peak, tipico dei solidi disordinati.
Le vibrazioni di bassa energia responsabili del Boson Peak possono essere studiate principalmente con tre tecniche di diffusione: ''scattering'' di raggi X, di neutroni e della luce, caratterizzate da diversi intervalli d'energie e momenti trasferiti.
La diffusione della luce ha un'alta risoluzione dE = 24meV-240meV, può accedere ad un ampio intervallo d'energia, ma i momenti trasferiti sono piccoli.
La diffusione inelastica di raggi X può sondare un ampio intervallo d'energie e momenti trasferiti, ma ha una risoluzione ordini di grandezza inferiore (dE = 2meV ) a quella della luce.
La tecnica che si colloca tra le due appena descritte è la diffusione inelastica di neutroni, poiché permette la misura diretta dei ''piccoli'' trasferimenti d'energia, associati con le vibrazioni, con una risoluzione paragonabile a quella della diffusione della luce,( nella linea IN6 all'ILL si ha dE =50 meV - 170 meV).
L'utilità dei neutroni termici nello studio della materia sorge dal fatto che:
(a) la loro lunghezza d'onda è confrontabile con la separazione dei nuclei e quindi i neutroni termici mostreranno pronunciati effetti d'interferenza quando diffusi da sistemi atomici condensati,
(b) il cambio in energia, dovuto a processi di diffusione inelastica che coinvolgono la creazione e l'annichilazione delle eccitazioni nei materiali, è spesso dello stesso ordine di grandezza della loro energia iniziale,
(c) sono particelle neutre e riescono così a penetrare profondamente nella materia.
La diffusione inelastica di neutroni permette anche di misurare la densità di stati vibrazionali.
In questa tesi di laurea si è scelto d'utilizzare la diffusione inelastica di neutroni per studiare le dinamiche vibrazionali sia di due campioni di silice amorfa, Spectrosil ed Heralux, sia di sistemi porosi a base di silice, Xerogels.
La scelta di studiare due campioni di silice vetrosa, con diverse percentuali di legami OH è stata fatta per cercare di comprendere l'origine microscopica della loro differenza nel calore specifico (Cp/T3).
Un diverso calore specifico a basse temperature indica un diverso contributo di modi vibrazionali a basse frequenze.
Alcune differenze sono presenti anche negli spettri Raman, nei picchi legati ai difetti, nella banda di ''bending'' O - Si - O e nel Boson Peak.
Ciononostante, questi due sistemi presentano caratteristiche medie equivalenti quali velocità del suono, indice di rifrazione e densità.
Concentriamoci sulla zona a basse frequenze, intorno al Boson Peak, (w~47 cm-1, nella spettroscopia Raman)(2).
Ci si è chiesti se la differenza, in questa zona degli spettri Raman, fosse d'attribuire alla funzione d'accoppiamento luce - vibrazione e/o alla densità di stati vibrazionali.
Una risposta a questa domanda ci viene data dalla diffusione inelastica di neutroni.
Si è scelto d'utilizzare uno strumento che, operando con neutroni ''cold'' ( E < 10meV), permette la maggior risoluzione possibile alle frequenze del Boson Peak, cioè IN6.
Le misure hanno mostrato sia un eccesso di modi nella densità di stati vibrazionali sia una diversa forma spettrale, alle frequenze del Boson Peak, dello Spectrosil rispetto all'Heralux.
Il fatto che, nell'Heralux, sia la banda di ''bending'' O - Si - O che il Boson Peak siano meno intensi, più stretti e centrati ad una frequenza maggiore, fa supporre per lo Spectrosil una struttura più disordinata, in accordo con recenti modelli teorici (S. R. Elliott, Andalo 2001).
Avendo determinato l'intensità Raman diffusa e la densità di stati vibrazionali si è potuto calcolare la C(w), trovando che questa è praticamente identica nei due sistemi.
Importante è anche notare che a basse frequenze la funzione d'accoppiamento luce - vibrazione non segue il modello di Debye ( C(w)~w2), nell'intervallo di frequenze del Boson Peak, mostrando un andamento all'incirca lineare in w, all'origine della differenza fra gli spettri Raman e di neutroni. Sembra anche la C(w) tenda ad una costante quando la frequenza tende a zero. Questo risultato, abbastanza inaspettato, implicherebbe che nel limite di grandi lunghezze d'onda le vibrazioni nei vetri non siano onde piane pure, ma risentano ancora del disordine strutturale presente in questi sistemi.
Infine studiando i gels di silice con diverse densità si è capito che i pori non perturbano molto la dinamica di bassa energia.

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I Prefazione Le ricerche svolte sulle proprietà dei sistemi disordinati hanno stabilito numerose differenze rispetto ai corrispettivi cristallini. Alcune di queste proprietà riguardano la dinamica vibrazionale a bassa energia e si manifestano nel calore specifico a bassa temperatura e nella conducibilità termica. Infatti per temperature 2K< T< 40K è presente un “bump” nel calore specifico, se riportato come Cp/T3 (1). Questo “bump” è attribuito ad un eccesso di stati a 2 meV – 10 meV , chiamato Boson Peak tipico dei solidi disordinati. Le vibrazioni di bassa energia responsabili del Boson Peak possono essere studiate principalmente con tre tecniche di diffusione: “scattering” di raggi X, di neutroni e della luce, caratterizzate da diversi intervalli d’energie e momenti trasferiti. La diffusione della luce ha un’alta risoluzione δE = 24µeV-240µeV, può accedere ad un ampio intervallo d’energia, ma i momenti trasferiti sono piccoli. La diffusione inelastica di raggi X può sondare un ampio intervallo d’energie e momenti trasferiti, ma ha una risoluzione ordini di grandezza inferiore (δE = 2meV ) a quella della luce. La tecnica che si colloca tra le due appena descritte è la diffusione inelastica di neutroni, poiché permette la misura diretta dei “piccoli” trasferimenti d’energia, associati con le vibrazioni, con una risoluzione paragonabile a quella della diffusione della luce,( nella linea IN6 all’ILL si ha δE =50 µeV – 170 µeV). L’utilità dei neutroni termici nello studio della materia sorge dal fatto che: (a) la loro lunghezza d’onda è confrontabile con la separazione dei nuclei e quindi i neutroni termici mostreranno pronunciati effetti d’interferenza quando diffusi da sistemi atomici condensati, (b) il cambio in energia, dovuto a processi di diffusione inelastica che coinvolgono la creazione e l’annichilazione delle eccitazioni nei materiali, è spesso dello stesso ordine di grandezza della loro energia iniziale, (c) sono particelle neutre e riescono così a penetrare profondamente nella materia. 1 Si divide per T3 per evidenziare le differenze rispetto ai sistemi cristallini che seguono il modello di Debye. Il loro calore specifico va come T3.

Tesi di Laurea

Facoltà: Scienze Matematiche, Fisiche e Naturali

Autore: Lorenzo Righetti Contatta »

Composta da 138 pagine.

 

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