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Studio teorico di proprietà ottiche di nanostrutture

Informazioni tesi

  Autore: Andrea Lombardi
  Tipo: Tesi di Laurea
  Anno: 1998-99
  Università: Università degli Studi di Pisa
  Facoltà: Scienze Matematiche, Fisiche e Naturali
  Corso: Fisica
  Relatore: Carla Guidotti
  Lingua: Italiano
  Num. pagine: 70

L’argomento sviluppato in questo lavoro di tesi è lo studio teorico di alcune proprietà ottiche in piccoli aggregati metallici. Per descrivere le proprietà di tali sistemi è stato utilizzato un modello tipo tight-binding, opportunamente modificato. E' stato supposto che gli atomi interagiscano solo con i loro primi vicini prendendo in considerazione unicamente integrali di interazione mono e bicentrici. Nei sistemi presi in esame, si deve tenere conto della posizione di uno specifico atomo nella particella, poiché gli atomi sulla superficie risentono di un potenziale differente rispetto a quello sentito dagli atomi interni, visto il diverso numero di primi vicini.
I parametri che caratterizzano le interazioni tra gli atomi dell'aggregato sono stati ricavati attraverso calcoli ab-initio condotti su sistemi biatomici. L'interesse è stato rivolto verso aggregati di atomi del primo gruppo (Litio, Sodio e Potassio), per i quali sono disponibili particolari forme di potenziali, detti potenziali di core-effettivi, che hanno permesso di eseguire i calcoli necessari tenendo esplicito conto dei soli elettroni di valenza, focalizzando l'attenzione sul contributo degli orbitali s e p.
I sistemi considerati danno luogo a livello di bulk a strutture B.C.C., che sono state mantenute anche per gli aggregati presi in esame.
La parte iniziale del lavoro di tesi ha riguardato l'analisi dello spettro energetico degli aggregati metallici attraverso la funzione densità degli stati, per consentire un primo raffronto con i risultati ottenuti dai modelli utilizzati in precedenza, al fine di valutare la significatività dei nuovi parametri.
Per quanto riguarda la teoria della risposta lineare, l'analisi della parte immaginaria della funzione dielettrica, attraverso l’influenza dei contributi “intra-banda” ed “inter-banda”, ha permesso di mettere in evidenza fenomeni di assorbimento con caratteristiche assai differenti da quelle rilevate nel bulk.
La proprietà ottica non lineare studiata è quella di generazione di seconda armonica, analizzata in approssimazione di quadrupolo, dal momento che negli aggregati centro-simmetrici il contributo alla prima iperpolarizzabilità in approssimazione di dipolo elettrico risulta nullo.
Lo studio delle suddette proprietà ha reso necessario ricavare gli elementi di matrice degli operatori sia di dipolo che di quadrupolo da calcoli ab-initio, in linea con quanto fatto per i parametri energetici.

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1 PREMESSA I termini cluster e micro-cluster sono generalmente utilizzati per descrivere aggregati di atomi che sono troppo grandi per essere considerati delle molecole, ma troppo piccoli per essere assimilati a porzioni di cristalli. Infatti, questi aggregati non hanno la struttura tipica della materia allo stato massivo. Gli scienziati hanno cominciato ad occuparsi di particelle con diametro in un range variabile da 1 a 100 nm fin dalla nascita della chimica dei colloidi, avvenuta attorno al 1860. Tuttavia, è solo negli ultimi decenni che è stato possibile compiere studi su sistemi di queste dimensioni. Il risultato di ciò è stata la scoperta di proprietà particolari che non sono riscontrabili né in aggregati molecolari né in strutture ben più estese, che esibiscono un comportamento tipico di bulk. Proprio per questo tali aggregati si sono imposti all’attenzione di diverse discipline quali: la fisica, l’ingegneria, la chimica, la biologia ed altre. Parte della motivazione che conduce a studiare i clusters è il desiderio di comprendere come le proprietà fisiche evolvono passando da un atomo ad una molecola ad un cluster ed infine alla materia allo stato massivo. I clusters non rappresentano un quinto stato della materia come spesso viene detto, ma piuttosto sono un qualcosa di intermedio tra l'atomo e la materia allo stato solido o liquido [1]. Si possono evidenziare due di tipi di effetti legati alle dimensioni di questi aggregati: effetti intrinseci, concernenti

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Parole chiave

aggregati metallici
atomi alcalini
densità degli stati
nanostrutture
polarizzabilità
proprietà ottiche
quadrupolo
tight-binding

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